En 1947 il expose au Salon des réalités nouvelles des toiles à la texture faite de taches directement jaillies du tube (revendiquant la paternité du "Dripping" , technique attribuée à Jackson Pollock en 1943 ou encore Max Ernst en 1942), les couleurs étant, dans le cas de Mathieu, écrasées par le doigt de l'artiste.
Dès 1950, il expose aux États-Unis et au Japon.
À partir de 1954, il crée une multitude de tableaux, souvent lors de happenings ou performances minutées devant un public, qui mettent en valeur la rapidité et la spontanéité du geste. Ainsi, en 1956 au Théâtre Sarah-Bernhardt à Paris, Mathieu, devant près de 2000 spectateurs, crée un tableau de 4 x 12 mètres en utilisant pas moins de 800 tubes de peinture.
Il est rédacteur en chef de la revue United States Lines Paris Review de 1953 à 1962.
En 1963, année de la Grande Rétrospective au Musée d'art moderne de la Ville de Paris, il accède enfin à la consécration officielle.
Son œuvre peinte tardive (à partir de 1980) témoigne alors d une nouvelle maturité où il rompt avec les derniers vestiges de classicisme et abandonne alors la figure centrale en même temps que sa palette se fait plus vaste.
